Publisher's Synopsis
Nous d�veloppons une th�orie mol�culaire de g�n�ration de fr�quence somme doublement r�sonnante (DR-SFG) pour analyser les mesures exp�rimentales r�cemment appliqu�es � la mol�cule de Rhodamine 6G (Rhd 6G) sur la surface de silice fondue. Cette th�orie est bas�e sur le formalisme de la matrice densit� et sur l'approximation adiabatique de Born-Oppenheimer. Dans cette �tude, le mod�le de surface d'�nergie potentielle d�plac�e des �tats �lectroniques fondamental et excit� du syst�me est utilis� pour obtenir la forme du spectre (DR-SFG) � une temp�rature finie. Nous montrerons que cette nouvelle th�orie de spectroscopie optiques non lin�aire est �troitement rapproch�e � la spectroscopie Infrarouge et Raman r�sonnante. Cette technique nous a permis de d�voiler les ph�nom�nes d'interf�rence entre les modes de vibration infrarouges actifs qui apparaissent dans les spectres (DR-SFG).
